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用于高效有機污染物清除的石墨烯氣凝膠

放大字體  縮小字體 發布日期:2018-08-28  來源:材料人  瀏覽次數:2074
核心提示:【引言】目前,治理有毒有機溶劑或石油產品泄露引起的水污染的方法有很多,其中吸附法因操作簡單、污染小、能耗低等優點,被認為
 【引言】

目前,治理有毒有機溶劑或石油產品泄露引起的水污染的方法有很多,其中吸附法因操作簡單、污染小、能耗低等優點,被認為是最有前景的處理方法。傳統的吸附劑材料都存在吸附效率低、吸附量低、分離能力差和循環性能差等瓶頸問題。因此,迫切需要開發具有優異的吸附選擇性、高吸附容量、低成本和可回收的理想吸附劑。近年來,三維石墨烯材料因其固有的疏水性、高比表面積以及優異的化學穩定性和熱穩定性在石油泄漏吸附領域引起了重大的關注。但現有三維石墨烯材料的制備大多需要較高的反應溫度和壓力,或采用一定量的化學還原試劑促使氧化石墨烯自組裝成型,高能耗和大量試劑的使用有違于人們對綠色環保和經濟效應的愿景。

北京化工大學材料學院隋剛教授近年來在石墨烯氣凝膠的制備以及對有機溶劑的高效吸附領域取得了一系列的研究進展。基于化學還原自組裝法對石墨烯氣凝膠制備工藝進行優化設計,以氧化石墨烯分散液為前驅體,采用常見的化工產品氨水作為還原劑,在90℃下通過自組裝過程得到的低成本三維超輕石墨烯氣凝膠,具有高選擇性和高吸附量(三氯甲烷吸附量為氣凝膠自身質量的350倍),同時具備吸附燃燒、吸附蒸餾和吸附壓縮等循環吸附能力(Chemical Engineering Journal ,2017,320,539-548)。近年來,人們對于環境保護日益重視,石墨烯氣凝膠吸附材料的制備技術也應順應綠色環保的發展潮流,而純氧化石墨烯組裝的氣凝膠結構通常較易破碎,具有很低的可恢復形變,不可避免地影響了氣凝膠吸附材料的回收利用。為此,隋剛教授課題組在研究工作中制備了一種新穎的、具有功能性和結構穩定的復合石墨烯氣凝膠解決上述的問題。受聚多巴胺化學啟發,將聚多巴胺功能化的多壁碳納米管創新性引入石墨烯氣凝膠結構中以制備結構穩定的石墨烯/碳納米管復合氣凝膠材料。整個成型過程不需要額外添加還原劑,反應條件溫和無須高溫高壓,極大的減少了環境污染物的排放(Chemical Communications , 2016 , 53 (3) 封底文章)。

【成果簡介】

近期,北京化工大學材料學院隋剛教授的最新研究成果“卷心菜狀、分級多孔結構石墨烯/碳納管復合氣凝膠(GCPCA)用于有機溶劑的高效吸附”(Bio-inspired Assembly of Carbon Nanotube into Graphene Aerogel with “Cabbage-Like” Hierarchical Porous Structure for Highly Efficient Organic Pollutants Cleanup)在線發表于《ACS Applied Materials & Interfaces》,論文的共同第一作者為北京化工大學碩士研究生詹文煒于思若

石墨烯/碳納米管復合氣凝膠表現出突出的可重復壓縮性、超輕的密度、高比面積以及疏水親油性,這對高效吸附有機溶劑起著至關重要的作用。適量的多壁碳納米管可抑制石墨烯的堆積,提高表面粗糙度和疏水性,賦予氣凝膠優異的結構穩定性和額外的比表面積,從而進一步提高油污/有機溶劑的吸附量。同時,通過調控預凍溫度來優化連續的微孔結構,以提高復合氣凝膠的吸附性能,當預凍溫度降低至-80℃時,獲得了新穎的“卷心菜狀”分級多孔結構。石墨烯復合氣凝膠的多級孔結構,在保證優異的機械強度的前提下,改善了氣凝膠孔道內的毛細管作用,從而進一步提高吸附速率,其對有機溶劑三氯甲烷的吸附量高達氣凝膠自身質量的501倍,遠遠高于大多數報道的吸附材料。此外,所制備復合氣凝膠可根據不同有機溶劑的特性,選擇不同的回收方式,復合氣凝膠在吸附-擠壓、吸附-燃燒和吸附-蒸餾循環中表現出優異的可重復利用性能,經過10次吸附-解吸附循環后可保持近90%的初始吸附容量。此外,該復合氣凝膠還可展示出與其壓縮形變密切相關的特殊電性能。

【圖文導讀】

圖1 石墨烯/碳納米管復合氣凝膠(GCPCA)的示意圖(期刊封底)

2 GCPCA合成路線圖

(a)GCPCA合成中所涉及的化學反應

(b)GCPCA合成步驟的圖解說明

3 GCPCASEMHRTEM圖像

(a-c)不同預凍溫度(分別為-20℃,-50℃和-80℃)的GCPCA橫截面孔徑分布的SEM圖像

(d-f)GCPCA-80定向排列的分級多孔結構在不同放大倍數下的SEM圖像

 (g-h) 多壁碳納米管均勻地分布在石墨烯片層上的SEM和HRTEM圖像

(i)多壁碳納米管在石墨烯片層間起搭接和支撐作用的HRTEM圖像

不同預凍溫度的GCPCA吸附性能比較和GCPCA-80的吸附機理模型

(a)在三種不同預凍溫度條件下GCPCA對各種有機溶劑的超高吸附量比較圖

(b)卷心菜狀、分級多孔結構復合氣凝膠的毛細管吸附機理模型

5 GCPCA的吸附性能和壓敏性能

(a)不同質量比GO和MWCNT-PDA的GCPCA(分別為2:1,4:1,5:1,6:1和8:1)對各種有機溶劑的超高吸附量

(b)GCPCA的電阻隨壓縮形變的變化關系圖

6 GCPCA對有機溶劑的三種回收方式

(a-c)GCPCA通過擠壓方法回收有機溶劑的過程照片

(d)GCPCA在吸附-擠壓循環下吸收十二烷的可循環性測試

(e-g)GCPCA通過燃燒方法回收有機溶劑的過程照片。

(h)GCPCA在吸附-燃燒循環下吸收正己烷的可循環性測試

(i-k)GCPCA通過蒸餾方法回收有機溶劑的過程照片。

 (l)GCPCA在吸附-蒸餾循環下吸收三氯甲烷的可循環性測試

【小結】

該系列復合氣凝膠的合成方法操作簡便,易于工業化實施,所得到的具有獨特性能的復合氣凝膠材料在油污吸附、化學工業廢水處理和壓力傳感器等方面具有廣泛的應用前景。該工作得到了國家自然科學基金(U1664251)和中央高校基本科研業務費的支持。

文獻鏈接:Bioinspired Assembly of Carbon Nanotube into Graphene Aerogel with “Cabbagelike” Hierarchical Porous Structure for Highly Efficient Organic Pollutants Cleanup.(ACS AM&I.,2018,DOI: 10.1021/acsami.7b15322)

本文由北京化工大學隋剛教授團隊提供,特此感謝。

 
 
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